Schmitt habilitował się w roku 1926 w Strasburgu. Wykładał w różnych szkołach handlowych i na uniwersytetach: w Monachium, Greifswaldzie, Bonn, Berlinie i Kolonii.

Schmitt wstąpił do NSDAP 1 maja 1933 roku, a w czerwcu został mianowany przez Göringa „Preußischer Staatsrat”, w listopadzie zaś – prezesem Vereinigung nationalsozialistischer Juristen” („Związku Prawników Narodowo-Socjalistycznych”). W tym samym roku został profesorem na Uniwersytecie Berlińskim (posadę piastował do zakończenia II wojny światowej). Popierał palenie „nie-niemieckich” i „anty-niemieckich” książek, nawoływał do włączenia do tych kategorii także dzieł autorów inspirowanych przez żydowskie idee. Uważał swoje teorie za ideologiczne podstawy dyktatury nazistowskiej i uzasadnienie rządów Führera z punktu widzenia filozofii prawa – szczególnie poprzez pojęcie auctoritas.

Pół roku później – w czerwcu 1934 roku – Schmitt został wydawcą i redaktorem naczelnym „Deutsche Juristen-Zeitung” („Gazety Prawników Niemieckich”), w lipcu 1934 roku opublikował artykuł, w którym usprawiedliwiał morderstwa polityczne nocy długich noży jako „najwyższą formę prawa administracyjnego” („höchste Form administrativer Justiz”). Schmitt okazał się skrajnym antysemitą także jako przewodniczący zjazdu nauczycieli prawa w październiku 1936, gdzie domagał się, aby niemieckie prawo zostało oczyszczone z „żydowskiego ducha” („jüdischem Geist”), posuwając się aż do żądania, aby wszystkie publikacje żydowskich uczonych były od tej pory oznaczone małym symbolem.

Pomimo to w grudniu 1936 roku w publikacji SS „Das Schwarze Korps” oskarżono Schmitta o bycie oportunistą, myślicielem państwowym heglowskiego typu i przede wszystkim katolikiem; także jego antysemityzm uznano za zwykłe pozory, cytując przy tym jego wystąpienia, w których krytykował skrajne teorie nazistów. Po tym wydarzeniu Schmitt stracił swe prominentne urzędy i wycofał się ze stanowiska czołowego nazistowskiego prawnika, dzięki Göringowi zachował jednak posadę profesora w Berlinie.

W 1945 roku Schmitt został schwytany przez siły amerykańskie; spędził ponad rok w obozie internowania, a po jego opuszczeniu w 1946 roku powrócił do Plettenbergu – swego rodzinnego miasta. Następnie przeniósł się do domu swej gospodyni Anni Stand w Plettenberg-Pasel. Pomimo izolacji od głównego nurtu naukowej (nie uzyskał katedry na żadnym z zachodnioniemieckich uniwersytetów) i politycznej społeczności, kontynuował swe badania (głównie z dziedziny prawa międzynarodowego po 1950 r.) i aż do późnej starości przyjmował niekończący się strumień gości – swych współpracowników, jak i młodszych intelektualistów. Najważniejsi wśród nich to: Ernst Jünger, Jacob Taubes i Alexandre Kojève.

W 1962 roku Schmitt dawał wykłady we frankistowskiej Hiszpanii, na podstawie dwóch z nich powstała opublikowana rok później „Teoria partyzanta”, w której opisywał hiszpańską wojnę domową jako „wojnę o wyzwolenie narodowe” przeciwko „międzynarodowemu komunizmowi.” Schmitt uznał partyzanta za wyjątkowy i znaczący fenomen, który w drugiej połowie XX w. spowodował wyłonienie się nowej teorii wojny.

Schmitt zmarł 7 kwietnia 1985 r. i został pochowany w Plettenbergu.